在倫敦的這段期間，可以說是梵谷最快樂的一段日子。他對工作勝任愉快，當時賺的薪水比他當牧師的爸爸還多。20出頭的梵谷愛上了房東的女兒，但卻不知道房東的女兒已有未婚夫了。在被拒失望難過的心情之下，他決定傾心在宗教上。無心工作的他，在聖誕節時擅自離開工作崗位回到荷蘭父母家，等到再回倫敦時，公司也已無心顧用他了。之後他碰見一位牧師 Thomas Slade-Jones，於是就在牧師的教會學校教書。這個看似規律又充實的生活，卻在又一年的聖誕節回父母家後改變了方向。

他回到家後，父母希望他能留在荷蘭工作，因此他找了一份在書店上班賣書的工作。但是他並不開心，他一心想要更多的瞭解聖經與上帝，於是決定去讀神學院，和他當牧師的叔叔學習並準備考試。一年後他的入學考試並不順利，沒有通過考試被拒在神學院的門外，可是這並不消減他對服侍上帝的熱誠。在神學院的一位牧師 Reverend Peterson 喜歡梵谷身上的一些特質，於是給他機會，安排他到比利時 Borinage 的礦區實習當助理傳教士。他與礦工們生活在一起，盡全力的幫助他們並且和他們一起下去礦坑裏，每天都把自己弄得髒兮兮的。六個月後教區牧師們到梵谷牧會的礦區視察時，認為梵谷的工作應該是引導礦工們認識上帝，而不是成為礦工的一份子，覺得他的邋遢實在不是一個做牧師的樣子，會使人不願意信仰上帝，因此認為他並不適合這份工作。梵谷又再一次的被拒絕了。

在礦區的這段時期，梵谷仍然持續的作畫。(早期他的畫風ㄧ直是灰暗色調，直到1886年在巴黎逗留期間，接觸到日本浮世繪風格的雕板作品，他非常的喜歡，搜集了上百件的這類作品，並且將這種色彩豐富的風格運用在自己的畫作裏，加上弟弟 Theo 建議他應該畫些色彩鮮明的畫。這日本浮世繪風格是他畫風趨向明朗化的轉折點)。